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《自然-通訊》發表我校材料學院程國林教授課題組研究論文

作者:雷水清      單位:材料學院 發布時間:2020-08-25

材料學院程國林教授課題組在酮羰基碳碳鍵斷裂方法方面取得重要研究進展,研究成果以“Rhodium(II)-catalyzed multicomponent assembly of α,α,α-trisubstituted esters via formal insertion of O–C(sp3)–C(sp2) into C–C bonds為題發表于《自然-通訊》。

《自然-通訊》(Nature Communications)是自然出版集團(Nature Publishing Group)發行的第一本線上《自然》子刊,內容涉及自然科學的所有領域,多發表代表某一領域重大進展的研究論文,是國際上公認的頂級綜合性期刊。

酮廣泛存在于天然產品和合成分子中,在有機合成中是最基本的原料之一。雖然有很多反應涉及酮碳基的α位功能化和轉化,但C(CO)-C單鍵的選擇性和催化性裂解仍然是一個重大挑戰。盡管傳統Baeyer-Villiger反應和Büchner-Curtius-Schlotterbeck反應可以將一個原子直接插入C(CO)-C鍵分別生成酯和同源酮(圖1a),然而將官能團直接插入C(CO)-C單鍵,使其能夠獲得常規方法難以獲得的化合物存在相當大的困難?;瘜W家在實際的合成應用和機理研究中都非常關注多個官能團(特別是衍生自不同分子的官能團)插入非張力C(CO)-C鍵的反應。程國林教授課題組一直致力于過渡金屬催化的碳碳鍵斷裂反應,發展了一種銠(II)催化的碳碳鍵插入新策略。該策略可實現1,3-二酮,重氮酸酯和DMF多組分反應合成α,α,α-三取代酯(圖1b)。這一研究成果代表了一種全新的碳碳骨架重塑以及碳碳鍵斷裂的“切割和縫合”方法。

據了解,上述研究工作論文第一作者為2018級博士生巴聃,文思、田青于、陳燕惠、呂微微參與工作并作出重要貢獻。

論文鏈接:http://www.nature.com/articles/s41467-020-17990-z



(編輯:張羅應)